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化学化工学院功能材料理论计算模拟团队在《Advanced Materials》发表最新研究成果

发布时间：2023-03-13

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近日，化学化工学院功能材料理论计算模拟团队张跃兴教授与武汉大学彭天右、李仁杰课题组合作，在镍卟啉双功能电催化剂通过氢键调控微环境用于全分解水领域取得重要进展，相关研究成果以“Hydrogen‐Bond Regulation of Microenvironment of Ni(II)‐Porphyrin Bifunctional Electrocatalysts

for Efficient Overall Water Splitting”为题发表在国际期刊《Advanced Materials》(IF：32.086，TOP期刊)上。

近些年来，通过氢键相互作用调节催化剂界/表面的电子结构和催化活性位点的微环境引起了人们的广泛关注，但至今氢键相互作用对全分解水过程中OER和HER的性能影响机制仍缺乏基本认识。研究发现含吡啶取代基的镍卟啉在电催化过程中兼具OER和HER性能，可以作为双功能电催化剂实现全分解水。发现位于邻位、间位或对位的吡啶N原子对应的Ni(II)-卟啉(o-NiTPyP、m-NiTPyP和p-NiTPyP)表现出不同的催化性能。其中，m-NiTPyP的OER和HER性能最佳。结合理论计算结果对该现象进行分析，发现不同位置的吡啶取代基N原子可通过与供氢中间体(*OOH或H-OH)形成不同强度的H键相互作用，进而调控活性位点周围微环境发生微妙的变化，从而影响全分解水性能。该研究表明，通过合理的调节镍卟啉体系中吡啶N的位置可以研究H键对催化活性位点的微环境的影响。结果发现m-NiTPyP中吡啶N原子与*OOH和H-OH基团中H原子的结合效果越好，N-Ni-N键角越弯曲，分解水性能越好。也就是说，该Ni(II)-卟啉作为一个良好的模型体系可以用来揭示H键调控的电催化剂微环境对全分解水性能的影响机制。

ok138太阳集团官网张跃兴教授和武汉大学彭天右教授、李仁杰教授为共同通讯作者，武汉大学张妍妍为论文第一作者。成果得到国家自然科学基金、深圳市科技规划项目、湖北省创新群体项目和湖北省“百人计划”青年项目资助，同时部分理论计算工作得到了ok138太阳集团官网“天衢英才”领军人才启动经费支持。

功能材料理论计算模拟实验室隶属于山东省硅单晶半导体材料与技术重点实验室（筹），由张跃兴教授于2022年组建。实验室以功能光、电和催化材料为研究对象，使用理论计算软件和自编程序，通过理论计算和模拟，解释和探讨功能材料的分子结构和聚集形态与分子性质和材料性能之间的构效关系，设计新型高性能功能材料分子，发展新型高效分子和材料计算模拟方法。实验室成立以来，和武汉大学、武汉理工大学、郑州大学、北京科技大学、中国石油大学（华东）、济南大学、湖北大学等国内高校以及韩国延世大学等深入合作，以ok138太阳集团官网为通讯单位在《Advanced Materials》、《Advanced Science》、《Small》等期刊发表SCI论文十余篇。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202210727